弹性体是推动人类社会和技术进步不可或缺的材料，其在可拉伸电子，软体驱动器和医疗材料等新兴领域有着广阔的应用前景，因此，开发具有优异力学性能的弹性体受到了广泛关注。环结构是交联聚合物网络中普遍存在的拓扑结构，通常由聚合物链折叠而成。多数情况下，聚合物体系中的环结构被视作是弹性缺陷，不利于材料的机械性能。因此，利用富含环结构的网络制造强韧的弹性体是一项重大挑战。

近日，国科温州研究院李涛团队赵冬副研究员与上海交通大学颜徐州课题组合作，报道了一种由双苯并-24-冠-8（DB24C8）冠醚环构建的共价聚合物网络(CCN)。与由传统线性链组成的共价聚合物网络（LCN）相比，CCN表现出显著增强的机械性能，包括优越的拉伸性、强度和韧性。

与聚合物网络中其它类型环结构类似，DB24C8表现出相当大的构象灵活性。同时，相对较小尺寸和刚性的冠醚环上的苯环结构确保了特定构象如“椅式”和“船式”的稳定性。CoGEF模拟揭示了DB24C8冠醚环在受力状态下的构象变化，明晰了冠醚环构象转变与CCN力学性能之间的关系。

CCN优异的机械性能归因于DB24C8冠醚环所带来的两个关键特征：首先，CCN在循环拉伸和应力松弛实验中显示出显著的耗散特性；此外，应力松弛和流变实验揭示了与熵依赖效应相关的热力学性质。结果表明，DB24C8冠醚环在外力作用下的构象变化既参与了能量耗散机制，也参与了熵驱动的增韧机制，两者共同作用增强了材料的力学性能。此外，通过引入客体分子(如钾离子和二级铵盐)与DB24C8结合进一步调节了CCN网络的力学性能，从而实现网络的后功能化与性能调控能力。

该工作证明了冠醚环结构可用来改善弹性体的机械性能，不仅加深了我们对高分子物理新现象的理解，而且为开发高韧性、快恢复共价聚合物网络提供了新思路。相关成果以“A Crown-Ether-Based Elastomer Bearing Loop Structures with Dissipating Characteristics and Enhanced Mechanical Performance”为题在线发表在Angewandte Chemie International Edition期刊（IF = 16.6），得到国家自然科学基金面上项目（22275044）、国科温州研究院启动项目（WIUCASQD2020003, WIUCASQD2022007）等多个基金的支持。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202402394