通过不同的信号通路调节酶活性不仅控制细胞代谢过程，而且在组织再生和破坏过程中发挥重要作用。受这些自然系统的启发，温度、pH、小分子和光被广泛应用于控制酶活性的人工刺激响应系统。然而，将机械力转换为生化信号进一步构建功能性的材料体系仍然面临诸多挑战。

图1 机械控制的可逆生物催化过程用于水凝胶调控

鉴于此，我们设计了一种受生物学启发的水凝胶，并且通过机械力在分子尺度上控制生物酶的活性，实现了在材料尺度上调节水凝胶的机械性能。作为概念验证，研究团队选择凝血酶及其抑制剂水蛭素，通过在特定位置引入双键，将基因工程化的凝血酶-水蛭素对共价结合到水凝胶网络中。通过在水凝胶上施加或去除机械拉伸能够破坏或重塑凝血酶和水蛭素之间的非共价相互作用，从而可逆地调控凝血酶的生物催化活性。此外通过引入特定编码凝血酶切割位点的肽底物使得水凝胶在重复拉伸释放循环下分别表现出自硬化或自软化行为。最后这两种类型的水凝胶被利用来协同制备双层水凝胶致动器，基于此演示了双层水凝胶的编程，以在机械刺激下表现出可定制的二维到三维的复杂形状变形行为。该系统为机械控制的可逆生物催化过程提供了概念验证，展示了其调节水凝胶性能的潜力，并提出了机械调节软物质功能材料性能的生物大分子基新策略。相关论文“Shape morphing of hydrogels by harnessing enzyme enabled mechanoresponse”发表在顶级期刊Nature Communications (IF:16.6)，文章第一作者是郑立飞课题组研究实习员张宽，本项工作得到了研究院曹毅教授以及德国莱布尼茨活性材料研究所Andreas Herrmann教授的指导和帮助。论文获得国家自然科学基金，浙江省自然科学基金以及研究院启动项目的资助。