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精准调控不同磁性Fe2O3之间的相变促进磁场条件下的析氧性能

  2024-01-09 13:47:13  

氢能作为一种十分纯净二次清洁能源,凭借零污染、无毒无害、优异的导热性、燃烧性以及高燃烧热等优点成为最具潜力的绿色清洁能源,被誉为“21世纪终极能源”。在碳达峰、碳中和的大背景下,受到了广泛的重视,但是如何高效率、低成本、高纯度的制氢是目前工业应用中的关键问题,电解水制氢凭借绿色环保、清洁、纯度高且原料廉价易得的优势得到广泛关注。阳极的析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)由于涉及到多电子转移及多种中间物种的吸脱附过程,造成反应动力学缓慢,阻碍了电解水制氢的进一步发展和应用,因此探索设计高效的催化剂以及增快反应动力学的方法来进一步提升电解水制氢的性能变得尤为重要。

近日,我院方海平/石国升课题组的宋三召博士、木留华博士等提出精准调控Fe2O3催化剂的相转变方法,进而提高铁基催化剂在磁场作用下的析氧反应的性能。研究发现通过控制Co离子添加量可精确调控反铁磁性α-Fe2O3向铁磁性γ-Fe2O3的转化,此方法不需要密闭、高压、pH调节或惰性气体的环境。特别的,本研究工作实现了在磁场条件下铁磁性γ-Fe2O3催化剂碱性OER性能的提高,同时发现催化剂自身的饱和磁化强度与OER性能的增益呈现正相关。研究发现,铁磁性γ-Fe2O3中的Fe和O原子具有相同的自旋取向,提供了一个选择性自旋传导通道,增强了从反应物中选择性去除与γ-Fe2O3具有相同自旋取向电子的能力,加速了OER过程中三重态氧分子的积累,从而有利于OER性能的提升。这一研究为Fe2O3的可控相变提供了新的策略,并为理解磁场下Fe基电催化剂的OER行为提供了深刻的见解,为Fe基材料在电解水制氢的应用提供了新的思路。

相关研究成果以Modulation of the Phase Transformation of Fe2O3 for Enhanced Water Oxidation under a Magnetic Field为题发表在ACS Catalysis(IF:12.9,中科研一区top)上。研究工作得到国家自然科学基金(No. 22109169)和国科温州研究院(WIUCASQD2022021, WIUCASQD2021014)项目资助。我院联合培养硕士研究生宋广建为第一作者,该论文得到了方海平教授与石国升教授的指导和帮助。论文链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c05032